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荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.206 - 213, 2023/09
被引用回数：1 パーセンタイル：0.02(Instruments & Instrumentation)Spent PUREX solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the spent nuclear fuel reprocessing. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. The organic liquid is considered to be trapped between layers of the vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity, elution behavior of the loaded solvent into organic diluents were evaluated. A part of the loaded solvent was easily leaked into the diluent, while some solvent remained inside the particle even after the leaching test. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K
line depended on the washing condition, and the behavior of the amount of change in adsorbed P atom qualitatively agreed with the results of the leaching test.
日下 良二; 渡邉 雅之
Journal of Physical Chemistry B, 125(24), p.6727 - 6731, 2021/06
被引用回数：8 パーセンタイル：43.13(Chemistry, Physical)In the solvent extraction of metal ions, the transport mechanism of metal ions through the liquid-liquid organic/aqueous interface remains unclear. In this study, the adsorption process of trivalent lanthanide ions from the aqueous phase to the interface in the solvent extraction of lanthanides with di(2-ethylhexyl)phosphoric acid (HDEHP) extractant is investigated by using a model interface - water surface covered with HDEHP (air/HDEHP/aqueous interface). As a result, symmetric POO
stretch signals of HDEHP observed by vibrational sum frequency generation spectroscopy and density functional theory calculations show that the stoichiometric ratio of lanthanide-HDEHP complexes formed at the air/HDEHP/aqueous interface is 1:1. The formation of the interfacial 1:1 lanthanide-HDEHP complex could be an elementary chemical process occurring just before the transfer of lanthanide ions to the side of the organic phase.
岡本 芳浩; 小林 秀和; 塩飽 秀啓; 捧 賢一; 畠山 清司*; 永井 崇之
Journal of Non-Crystalline Solids, 551, p.120393_1 - 120393_8, 2021/01
被引用回数：5 パーセンタイル：36.33(Materials Science, Ceramics)模擬廃液を含有した鉄リン酸ガラス試料におけるルテニウムの化学状態を、X線吸収微細構造(XAFS)およびイメージングXAFSによって調べた。EXAFS分析の結果、30mol%Fe
O
-PO
ベースガラスに、廃棄物成分が10wt.%以下の場合では、ルテニウムがガラス相に含まれることを示唆された。他の試料では、ルテニウムは、主に結晶性RuOとして存在することが確認された。イメージングXAFS分析からは、RuOの析出が確認されたが、全ての試料において、大きさ50
m以下の小さいものであった。ホウケイ酸ガラス系で観察されるような、RuOの凝集体は、本研究における鉄リン酸ガラス試料では確認されなかった。
from nitrate media; Comparison with a conventional organic phosphate上田 祐生; 菊池 圭*; 徳永 紘平; 杉田 剛; 青柳 登; 田中 万也; 岡村 浩之
Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(5-6), p.491 - 511, 2021/00
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Multidisciplinary)本研究では、三価のランタノイドイオン(Ln)に関する新規フルオラス抽出剤(TFP)を開発し、その抽出分離能力を市販リン酸エステル抽出剤であるリン酸トリブチル(TBP)と比較した。興味深いことに、一般的に炭化水素のフルオロ化は抽出能力を低下させる傾向があるにもかかわらず、TFPはTBPよりも遙かに高いLn抽出および分離性能を発揮した。幾つかの分光的手法および抽出相の組成分析に基づいた微視的および巨視的なLnに関する配位環境の比較から、Ln-TFP錯体は水和水をほとんど有しないだけでなくフルオラス相中にはほとんど水分子が含まれていなかった。これらの結果は、フルオラス溶媒の強力な疎水性が、TFPのLnに対する高い抽出および分離性能をもたらしていることを示唆している。
solution; Comparison with tri-
-butyl phosphate上田 祐生; 菊池 圭; 杉田 剛; 元川 竜平
Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(5), p.347 - 359, 2019/07
被引用回数：8 パーセンタイル：33.64(Chemistry, Multidisciplinary)リン酸トリブチル(TBP)を用いた従来のPUREXプロセスにおいて多量のZr(IV)が含まれる場合、抽出錯体,遊離の抽出剤,酸、および水の凝集を起源として生成する不溶性の第三相や沈殿による目的物の抽出阻害が問題であった。本研究では水にほとんど溶解しないフルオラス化合物に着目し、TBPと同一のリン酸エステル構造を有するフルオラスリン酸エステル抽出剤を合成し、本抽出剤のZr(IV)抽出特性,抽出機構、および第三相生成の抑制効果をTBPと比較検証した。開発した新規抽出剤は、TBPと比較し第三相の生成を著しく抑制するとともに、幅広い硝酸濃度領域においてTBPよりも高いZr(IV)抽出能力を示すことが明らかとなった。
入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修
QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 63, 2019/03
廃棄物管理の観点から、放射性分解Hガスをできる限り抑制することは、長期保管及び処分時において火災や爆発のリスクを低減するためには、望ましい。そのため、加熱処理による水分率を最小化した代替セメント固化技術を開発している。本技術は、90
C、非照射下において、実現可能であることが報告されている。実際の廃棄物は放射性であり、本技術の適用が放射性分解Hガスの抑制に効果的であるかどうかは、未だ不明である。そこで、本技術によって作製されたリン酸セメントから発生した放射性分解Hガスを直接、分析した。その結果、本技術の適用により、放射性分解Hガスが低減でき、そのリスク低減につながることがわかった。
-ray during dehydration入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修
QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 63, 2018/03
福島第一原子力発電所から発生する汚染水処理二次廃棄物の安全な貯蔵のため、リン酸セメントによる最小含水化した固化技術を開発している。実際の二次廃棄物における本固化技術の適用性を把握するため、脱水中のリン酸セメントを
Co 線によって照射した。リン酸セメントのG(H)は脱水中の時間と共に減少し、7日後に検出下限値となった。さらに、脱水中のCo 線照射がリン酸セメントの結晶及び非晶質相を変化させないことが分かった。
天本 一平
Journal of the Society of Inorganic Materials, Japan, 24(391), p.393 - 401, 2017/11
ガラスは非晶質であるため、組成を変化させることが容易であり、さまざまな特性を制御できる。例えばソーダ石灰ガラスに酸化ホウ素を添加したホウケイ酸塩ガラスは、耐熱性や強度の面で優れており、幅広い用途がある。原子力の分野においても、放射性廃棄物を不動化して長期安定化を図るため、ホウケイ酸塩ガラスが放射性廃棄物の固化媒体として用いられている。高レベル放射性廃棄物を充填したガラスをガラス固化体と呼んでいる。本稿は、放射性廃棄物の分類や処理方法、製造したガラス固化体の特性やその後の処分方法について述べており、さらにホウケイ酸塩ガラス以外の固化媒体についても紹介している。
irradiation on the adsorption characteristics of xerogel microcapsules大西 貴士; 田中 康介; 小山 真一; Ou, L. Y.*; 三村 均*
NEA/NSC/R(2017)3, p.463 - 469, 2017/11
資源の有効利用、廃棄物低減のために、無機イオン交換体(タングストリン酸アンモニウム(AMP)またはフェロシアン化銅(KCuFC))をアルギネートゲルで内包するマイクロカプセル(AWP-ALGまたはKCuFC-ALG)、および、アルギネートゲルそのもの(ALG)を用いた核種分離システムの開発を実施している。ALG, AWP-ALGおよびKCuFC-ALGは、それぞれ、Zr, CsおよびPdを選択的に吸着することが明らかになっている。しかしながら、線照射に伴う吸着特性の変化については、十分に調べられていない。そこで、Co線源によって線を3898kGyまで照射した後、各種マイクロカプセルの吸着特性を評価した。その結果、AWP-ALGまたはKCuFC-ALGは、内包する無機イオン交換体によってCsまたはPdを吸着するため、線照射を通して吸着特性に変化は見られなかった。一方、ALGは線照射に伴って放射線分解が進行し、Zrに対する吸着特性が低下した。
永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩
Photon Factory Activity Report 2016, 2 Pages, 2017/00
本研究は、鉄リン酸ガラス原料の出発物質である酸化鉄(FeO)と正リン酸(HPO
)の混合物を試料とし、鉄リン酸ガラス原料の調製過程における鉄(Fe)の原子価状態を評価するため、加熱装置を用いた放射光XAFS測定によりFe-K吸収端XANESスペクトルを観察した。本報は、放射光XAFS測定実験の状況及び得られた結果を報告する。
元川 竜平; 遠藤 仁*; 長尾 道弘*; Heller, W. T.*
Solvent Extraction and Ion Exchange, 34(5), p.399 - 406, 2016/07
被引用回数：5 パーセンタイル：19.51(Chemistry, Multidisciplinary)We performed neutron polarization analysis (NPA) of extracted organic phases containing complexes, comprised of Zr(NO) and tri-n-butyl phosphate (TBP), which enabled decomposition of the intensity distribution of small-angle neutron scattering (SANS) into the coherent and incoherent scattering components. The coherent scattering intensity, containing structural information, and the incoherent scattering compete over a wide range of magnitude of scattering vector, 
, specifically when is larger than 
1/
, where is the radius of gyration of scatterer. Therefore, it is important to determine the incoherent scattering intensity exactly to perform an accurate structural analysis from SANS data when is small, such as the aforementioned extracted coordination species. Although NPA is the best method for evaluating the incoherent scattering component for accurately determining the coherent scattering in SANS, this method is not used frequently in SANS data analysis because it is technically challenging. In this study, we successfully demonstrated that experimental determination of the incoherent scattering using NPA is suitable for sample systems containing a small scatterer with a weak coherent scattering intensity, such as extracted complexes in biphasic solvent extraction system.
-butyl phosphate in organic and aqueous environments and its relevance to nuclear extraction processesMu, J.*; 元川 竜平; Williams, C. D.*; 阿久津 和宏*; 西辻 祥太郎*; Masters, A. J.*
Journal of Physical Chemistry B, 120(23), p.5183 - 5193, 2016/06
被引用回数：27 パーセンタイル：59.92(Chemistry, Physical)A refined model for tri--butyl phosphate (TBP), which uses a new set of partial charges generated from our ab initio density functional theory calculations, has been proposed in this study. Molecular dynamics simulations are conducted to determine the thermodynamic properties, transport properties, and the microscopic structures of liquid TBP, TBP/water mixtures, and TBP/-alkane mixtures. These results are compared with those obtained from four other TBP models, previously described in the literature. We conclude that our refined TBP model appears to be the only TBP model from this set that, with reasonable accuracy, can simultaneously predict the properties of TBP in bulk TBP, in organic diluents, and in aqueous solution. This new TBP model is thus appropriate for the simulation of liquid-liquid extraction systems in the nuclear extraction process, where one needs to simultaneously model TBP in both aqueous and organic phases. It is also promising for the investigation of the microscopic structure of the organic phase in these processes and for the characterization of third-phase formation, where TBP again interacts simultaneously with both polar and nonpolar molecules. Because the proposed TBP model uses OPLS-2005 Lennard-Jones parameters, it may be used with confidence to model mixtures of TBP with other species whose parameters are given by the OPLS-2005 force field.
上田 涼史郎*; 佐藤 勝也; 林 秀謙*; 鳴海 一成*; 大野 豊
JAEA-Review 2015-022, JAEA Takasaki Annual Report 2014, P. 101, 2016/02
It is suggesting a possibility that the polyphosphate granules in cells could accumulate harmful metal ions such as radiocesium to protect the cells from cytotoxicity. In this study, we investigated the accumulation of cesium and its association with intracellular polyphosphate in using the gene disruptant and overexpressing strains. The cesium accumulation level in the disruptant and overexpressing strains was compared with that of the wild-type strain. The cesium accumulations in the 
disruptant and overexpressing strains were slightly decreased and almost same, respectively. Like the intracellular polyphosphate level, the cesium accumulation level was significantly increased in the 
disruptant strain. These results suggested that the intracellular polyphosphate level was positively correlated with the cesium accumulation level in 
.
上田 涼史郎; 佐藤 勝也; 林 秀謙*; 鳴海 一成*; 大野 豊
JAEA-Review 2014-050, JAEA Takasaki Annual Report 2013, P. 118, 2015/03
It is suggesting a possibility that the polyphosphate granules in cells could accumulate harmful metal ions such as radiocesium to protect the cells from cytotoxicity. has been considered as a microorganism for bioremediation under highly radioactive contaminated environments. We generated the polyphosphate biosynthesis-related genes ( and ) disruptant strains and characterized their disruption effect to clarify the role of polyphosphate for the accumulation of cesium in . The intracellular levels of polyphosphates in the disruptant and overexpressing strains were almost same and slightly increased, respectively. On other hand, the intracellular level of polyphosphates significantly increased in the disruptant strains, suggesting that the gene plays an important role in the accumulation of polyphosphate in .
都築 達也*; 三田村 直樹*; 天本 一平
社会・環境報告書2014(インターネット), p.6 - 7, 2014/10
放射性廃棄物の安定化処理には、一般的にガラスが用いられている。放射性廃棄物を充填したガラス(ガラス固化体)の場合、仮にガラス固化体が割れても放射性物質が放出せず、安定的に閉じ込めることができる。固化処理に使用されるガラスの条件としては、(1)放射性廃棄物を多く充填できる、(2)化学的にまた熱的に安定である、(3)耐放射線性などが挙げられ、このような処理用ガラスとして、「ホウケイ酸塩ガラス」や「鉄リン酸塩ガラス」が提案されている。セントラル硝子では、多様な物質の充填に対応できる可能性のある鉄リン酸塩ガラスを媒体として使用する検討を日本原子力研究開発機構や愛媛大学と取り組んでいる。
阿部 仁; 田代 信介; 三好 慶典
日本原子力学会和文論文誌, 6(1), p.10 - 21, 2007/03
施設の安全性を総合的に確認するためには、万が一臨界事故が発生したと仮定した場合の環境影響を定量的に評価することが重要であり、そのためには事故時の印加反応度や反応度添加速度を現実的に模擬し総核分裂数や出力の時間履歴等を解析・評価するための基礎データ及び手法の整備が必要である。計画されているMOX燃料加工施設のMOX粉末調整工程では、密度調整等のためにMOX粉末に対してステアリン酸亜鉛が添加される。ステアリン酸亜鉛は中性子減速効果を有するため、誤操作等によって過剰に添加された場合には、MOX燃料の臨界特性に影響を与える可能性がある。ステアリン酸亜鉛の過剰添加によって、万が一、臨界事象が引き起こされた場合には、ステアリン酸亜鉛は、加熱されて融解や熱分解等の物理・化学的変化を受ける。これらの変化はMOX燃料の核的な動特性に対して影響を及ぼす。また、熱分解によるステアリン酸亜鉛の消費は、臨界事象の停止機構の一つとなりえるものと考えられる。本報では幾つかの熱分析装置を用いてステアリン酸亜鉛の吸発熱特性データ及び熱分解ガス発生特性データを取得するとともに、これらを適用した事故時のステアリン酸亜鉛の熱分解特性評価モデルの検討を行った。
大貫 敏彦; 尾崎 卓郎; 吉田 崇宏*; 坂本 文徳; 香西 直文; 若井 栄一; Francis, A. J.; 家藤 治幸*
Geochimica et Cosmochimica Acta, 69(22), p.5307 - 5316, 2005/11
被引用回数：48 パーセンタイル：68.15(Geochemistry & Geophysics)6価ウランの酵母細胞表面での鉱物化機構を濃集実験,分光学的分析,電子顕微鏡観察により解明した。ウランは細胞表面に吸着し、酵母細胞内から排出されるリンと接触することにより細胞表面でウラニルリン酸塩鉱物化することが明らかとなった。
瀬古 典明; 玉田 正男; 吉井 文男
日本原子力学会和文論文誌, 3(4), p.340 - 345, 2004/12
放射線グラフト重合技術を用いてキレート吸着剤を合成し、pH0.5から12までの領域でウラン吸着特性を評価した。アミドキシム型,イミノ二酢酸型,リン酸型の吸着剤は、それぞれアクリロニトリルとメタクリル酸の混合液,メタクリル酸グリシジル,リン酸エステルモノマーを用いてグラフト重合し、アミドキシム型,イミノ二酢酸型については、グラフト重合後の化学処理により官能基を導入した。グラフト重合時間が2, 1.5, 8時間で各々3.5, 2.0, 2.0mol/kgの官能基が導入された。ウラン溶液に吸着剤を入れ、吸着性能を分配係数により評価した結果、市販樹脂と比較して、pH0.5ではリン酸型が200倍、pH8以上のアルカリ領域ではアミドキシム型が500倍の性能を有することがわかった。キレート吸着剤は強固に金属を吸着するため、ウランの脱着による二次汚染が生じることはなく、スラッジ廃棄物の処理材料としての応用が期待できる。
Re-EDTMP complexes by HPLC and ultrafiltration橋本 和幸; 松岡 弘充
Radiochimica Acta, 92(4-6), p.285 - 290, 2004/07
被引用回数：1 パーセンタイル：9.98(Chemistry, Inorganic & Nuclear)リン酸基を含む有機配位子を放射性レニウムで標識した化合物は、骨へ集積するために、骨がんの疼痛緩和薬剤としての利用が期待されている。これまでの種々のリン酸基を含む配位子のRe標識化合物の研究から、Re担体の有無により、標識率や安定性及び骨の無機質の主成分であるヒドロキシアパタイトへのRe-EDTMPの吸着挙動に違いがあることがわかった。この要因として、「担体の有無による化学形の違い」が考えられるが、Re標識リン酸化合物の化学形に関しては、無担体の化合物の知見が全くないため担体の有無による化学形の比較・考察ができない。そこで本研究では、Re-EDTMPのHPLC(高性能液体クロマトグラフィー)及び限外ろ過膜を用いた分析を行い、化学形に対するRe担体の影響を調べた。その結果、Re-EDTMPは、複数の化学種の混合物であり、担体の有無によりその化学種分布が異なること,その分子サイズの分布も、担体の有無により異なることなどがわかり、担体の有無によるRe-EDTMPの化学形が違いを実験的に初めて明らかにした。したがって、担体の有無による標識率,安定性及びヒドロキシアパタイトへの吸着挙動の違いの要因は、担体の有無による化学形の違いであると結論付けた。
Basuki, F.*; 瀬古 典明; 玉田 正男; 須郷 高信; 久米 民和
日本イオン交換学会誌, 14(Suppl.), p.209 - 212, 2003/00
放射線グラフト重合は目的とする官能基を既存の高分子基材に導入できる優れた手法である。リン酸基を有する捕集材を合成するため、不織布に対してリン酸基を有するメタクリル酸エステルモノマーをグラフトした。幹ポリマーはポリエチレン不織布を用い、200kGy電子線照射したのち、モノマーを10%含むメタノール/水(10/90)混合溶媒による前照射グラフト重合反応を行った。その結果、185%という高グラフト率が達成された。得られた捕集材の吸着容量は吸着材1g当たり、コバルト,カドミウム,鉛イオン3mmolであった。また、これらの金属イオン除去は250h
の空間速度で可能であった。
